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CuAlO2的構造和能帶特點

CuAlO2的構造和能帶特點
   1823年,ThomasSeebeck首次發現熱電效應后,人們結束了對熱電資料的鉆研和利用。熱電資料可以利用液體外部載流子重復輪回靜止兌現熱量與電能間接彼此轉化,因此可利用于時差火力發電和制冷技能等畛域。與通例熱電技能相比,時差火力發電存在構造容易、無噪聲、體積小等長處,真空泵可無效利用公共汽車膻氣、工場鍋爐排放的氣體、地熱、月亮能等廢熱、余熱,無凈化,因而可用來酒精化工、檢測儀器、環保、飛行航天、醫療保健、家用電器等諸多畛域,在熱電轉換中將存在狹小的利用前景。
   資料的熱電性能通罕用熱電優值Z來表征,Z=s2σ/k,式中σ、s和к別離為電導率、Seebeck系數和熱導率,s2σ常稱為功率因子。可見,普及σ和s,升高к,無利于Z的增大。
   熱電轉換效率低(6%~11%)是眼前熱電資料在理論利用中面臨的重要問題,因此尋求存在高熱電轉換效率的資料是鉆研者一直謀求的指標。眼前正在利用且鉆研較為成熟的熱電資料重要有BiTe、PbTe、SiGe等固溶體合金,它們預示出無比高的熱電優值,但在低溫大氣條件中易合成,從而利用受到定然制約。近年來,人們的留神力逐步轉向對非金屬氧化物的鉆研,如(Zn1-xAlx)O、(Zn1-y
Mgy)1-xAlO、(Ca1-xBix)MnO3、CdIn2-xSnxO4、Cd2SnO3、Cd2Sn1-xSbxO4、In2Te1-xRexO4等,所以非金屬氧化物在低溫大氣條件下存在良好的熱學和化學穩固性,且制備容易,利潤低。1997年,阿曼鴻儒Terasaki等發現一種新型熱電資料NaCo2O4存在較好的熱電性能,其熱電優值和Seebeck系數別離為818×10-4k-1和100μVk-1。然而因為NaCo2O4在大氣中的吸濕性以及熱度高于1073K時鈉的揮發性,其利用同樣受到制約。在探尋高性能和條件穩固性的氧化物熱電資料的內中中,人們又發現了存在銅鐵礦構造的資料CuAlO2。CuAlO2存在超晶格層狀構造,依據Hicks模子,這種構造的資料存在較高的電導率和Seebeck系數以及較低的熱導率,將有很好的熱電性能。Koumoto等率先指出CuAlO2將變成無比有前景的熱電轉換資料。
   白文下結論了近年來各鉆研者對CuAlO2熱電性能的鉆研成績,對莫須有CuAlO2熱電性能的成分繼續綜合與探討,并提出普及其熱電性能的可能路徑。
CuAlO2的構造和能帶特點
   CuAlO2存在銅鐵礦構造,屬于菱方晶系。因為AlO2共棱八面體的堆垛相反,CuAlO2存在3R和2H兩種晶型,別離屬于R3m和P63/mmc空間群,兩種晶型存在類似的能帶構造。CuAlO2的晶格常數別離為a=2.8567A,c=16.943A,間接帶隙3.5eV,直接帶隙1.8eV。3R2CuAlO2結晶體構造見圖1。在c軸位置,六角密排的Cu原子團層與AlO2共棱八面體交替堆垛構成層狀構造。其中每個Cu+與2個O2+共價配位構成O-Cu-O的線形啞鈴構造,每個Al3+與四周6個O2+構成八面體配位;每個O2+與四周四個陽離子(1個Cu+和3個Al3+)形成準多面體構造。真空泵Cu與相鄰O之間的鍵長為1.86A,與相鄰Cu之間的鍵長為2.86A,Al與相鄰O之間的鍵長為1.91A。
   圖1 銅鐵礦CuAlO2的晶格構造示用意
   從CuAlO2的分波態密度圖(見圖2)中可看出,CuAlO2的價帶重要是由Cu3d和O2p能級組成,其中Cu3d能級起重要作用。因為Cu3d能級與O2p能級無比瀕臨,易構成共價鍵聯合,而且氧離子與四周四個陽離子(1個Cu+和3個Al3+)形成多面體構造,構成了sp3雜化軌跡,使得氧中沒有非成鍵的能級存在,從而可減小O2p能級對空穴的局域作用,增多了空穴在晶格內的遷徙威力。這一點正相符Kawazoe等提出的p型TCO的設計思維。
圖2 3R-CuAlO2的分波態密度(PDOS)
   因為阱寬量子制約效應資料為單帶單載流子(空穴)零碎,且超晶格構造導致態密度Nv增多,從而普及了空穴深淺(Nv∝m/(h2a),其中m為空穴品質,a為量子阱寬,h為普朗克常數),因此資料存在比擬高的Seebeck系數和電導率,同聲層狀構造無利于聲子散射,升高熱導率,從實踐上講CuAlO2存在較高的熱電優值。

 

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