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CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點(diǎn)

CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點(diǎn)
   1823年,ThomasSeebeck首次發(fā)現(xiàn)熱電效應(yīng)后,人們結(jié)束了對(duì)熱電資料的鉆研和利用。熱電資料可以利用液體外部載流子重復(fù)輪回靜止兌現(xiàn)熱量與電能間接彼此轉(zhuǎn)化,因此可利用于時(shí)差火力發(fā)電和制冷技能等畛域。與通例熱電技能相比,時(shí)差火力發(fā)電存在構(gòu)造容易、無(wú)噪聲、體積小等長(zhǎng)處,真空泵可無(wú)效利用公共汽車(chē)膻氣、工場(chǎng)鍋爐排放的氣體、地?zé)帷⒃铝聊艿葟U熱、余熱,無(wú)凈化,因而可用來(lái)酒精化工、檢測(cè)儀器、環(huán)保、飛行航天、醫(yī)療保健、家用電器等諸多畛域,在熱電轉(zhuǎn)換中將存在狹小的利用前景。
   資料的熱電性能通罕用熱電優(yōu)值Z來(lái)表征,Z=s2σ/k,式中σ、s和к別離為電導(dǎo)率、Seebeck系數(shù)和熱導(dǎo)率,s2σ常稱(chēng)為功率因子。可見(jiàn),普及σ和s,升高к,無(wú)利于Z的增大。
   熱電轉(zhuǎn)換效率低(6%~11%)是眼前熱電資料在理論利用中面臨的重要問(wèn)題,因此尋求存在高熱電轉(zhuǎn)換效率的資料是鉆研者一直謀求的指標(biāo)。眼前正在利用且鉆研較為成熟的熱電資料重要有BiTe、PbTe、SiGe等固溶體合金,它們預(yù)示出無(wú)比高的熱電優(yōu)值,但在低溫大氣條件中易合成,從而利用受到定然制約。近年來(lái),人們的留神力逐步轉(zhuǎn)向?qū)Ψ墙饘傺趸锏你@研,如(Zn1-xAlx)O、(Zn1-y
Mgy)1-xAlO、(Ca1-xBix)MnO3、CdIn2-xSnxO4、Cd2SnO3、Cd2Sn1-xSbxO4、In2Te1-xRexO4等,所以非金屬氧化物在低溫大氣條件下存在良好的熱學(xué)和化學(xué)穩(wěn)固性,且制備容易,利潤(rùn)低。1997年,阿曼鴻儒Terasaki等發(fā)現(xiàn)一種新型熱電資料NaCo2O4存在較好的熱電性能,其熱電優(yōu)值和Seebeck系數(shù)別離為818×10-4k-1和100μVk-1。然而因?yàn)镹aCo2O4在大氣中的吸濕性以及熱度高于1073K時(shí)鈉的揮發(fā)性,其利用同樣受到制約。在探尋高性能和條件穩(wěn)固性的氧化物熱電資料的內(nèi)中中,人們又發(fā)現(xiàn)了存在銅鐵礦構(gòu)造的資料CuAlO2。CuAlO2存在超晶格層狀構(gòu)造,依據(jù)Hicks模子,這種構(gòu)造的資料存在較高的電導(dǎo)率和Seebeck系數(shù)以及較低的熱導(dǎo)率,將有很好的熱電性能。Koumoto等率先指出CuAlO2將變成無(wú)比有前景的熱電轉(zhuǎn)換資料。
   白文下結(jié)論了近年來(lái)各鉆研者對(duì)CuAlO2熱電性能的鉆研成績(jī),對(duì)莫須有CuAlO2熱電性能的成分繼續(xù)綜合與探討,并提出普及其熱電性能的可能路徑。
CuAlO2的構(gòu)造和能帶特點(diǎn)
   CuAlO2存在銅鐵礦構(gòu)造,屬于菱方晶系。因?yàn)锳lO2共棱八面體的堆垛相反,CuAlO2存在3R和2H兩種晶型,別離屬于R3m和P63/mmc空間群,兩種晶型存在類(lèi)似的能帶構(gòu)造。CuAlO2的晶格常數(shù)別離為a=2.8567A,c=16.943A,間接帶隙3.5eV,直接帶隙1.8eV。3R2CuAlO2結(jié)晶體構(gòu)造見(jiàn)圖1。在c軸位置,六角密排的Cu原子團(tuán)層與AlO2共棱八面體交替堆垛構(gòu)成層狀構(gòu)造。其中每個(gè)Cu+與2個(gè)O2+共價(jià)配位構(gòu)成O-Cu-O的線形啞鈴構(gòu)造,每個(gè)Al3+與四周6個(gè)O2+構(gòu)成八面體配位;每個(gè)O2+與四周四個(gè)陽(yáng)離子(1個(gè)Cu+和3個(gè)Al3+)形成準(zhǔn)多面體構(gòu)造。真空泵Cu與相鄰O之間的鍵長(zhǎng)為1.86A,與相鄰Cu之間的鍵長(zhǎng)為2.86A,Al與相鄰O之間的鍵長(zhǎng)為1.91A。
   圖1 銅鐵礦CuAlO2的晶格構(gòu)造示用意
   從CuAlO2的分波態(tài)密度圖(見(jiàn)圖2)中可看出,CuAlO2的價(jià)帶重要是由Cu3d和O2p能級(jí)組成,其中Cu3d能級(jí)起重要作用。因?yàn)镃u3d能級(jí)與O2p能級(jí)無(wú)比瀕臨,易構(gòu)成共價(jià)鍵聯(lián)合,而且氧離子與四周四個(gè)陽(yáng)離子(1個(gè)Cu+和3個(gè)Al3+)形成多面體構(gòu)造,構(gòu)成了sp3雜化軌跡,使得氧中沒(méi)有非成鍵的能級(jí)存在,從而可減小O2p能級(jí)對(duì)空穴的局域作用,增多了空穴在晶格內(nèi)的遷徙威力。這一點(diǎn)正相符Kawazoe等提出的p型TCO的設(shè)計(jì)思維。
圖2 3R-CuAlO2的分波態(tài)密度(PDOS)
   因?yàn)橼鍖捔孔又萍s效應(yīng)資料為單帶單載流子(空穴)零碎,且超晶格構(gòu)造導(dǎo)致態(tài)密度Nv增多,從而普及了空穴深淺(Nv∝m/(h2a),其中m為空穴品質(zhì),a為量子阱寬,h為普朗克常數(shù)),因此資料存在比擬高的Seebeck系數(shù)和電導(dǎo)率,同聲層狀構(gòu)造無(wú)利于聲子散射,升高熱導(dǎo)率,從實(shí)踐上講CuAlO2存在較高的熱電優(yōu)值。

 

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